Mesmo que esta seja uma continuação de To-Love-Ru, todos os personagens principais fazem uma aparição junto com algumas novas adições. As irmãs Deviluke tentando conseguir o amor por Rito. A trasnferência para o colégio de Nana e Momo transformando ainda mais a vida de Rito em um caos, o plano harém da Momo, as revelações do passado de Yami e aparência de um novo inimigo! Quais seriam as revelações da “Golden Darkness” e quem seria o novo inimigo?